H2S’ün seçici katalitik oksidasyonu ile elementel kükürt eldesinde Ce-O katalizörleri

OpenAlex Turkish

Bu çalışmada, modifiye edilmiş kompleksleştirme yöntemi ile Ce-O katalizörleri hazırlanmış ve seçici katalitik oksidasyon ile elementel kükürt eldesindeki aktiviteleri araştırılmıştır. Katalizör sentezinin son basamağı olan kalsinasyon işlemi farklı sıcaklıklarda (300 o C, 350 o C, 400 o C ve 450 o C) gerçekleştirilerek kalsinasyon sıcaklığının katalitik aktiviteye etkisi incelenmiştir. Ce-O katalizörleriyle aktivite testleri 250 o C sıcaklık ve farklı O 2 /H 2 S oranlarında sabit-yatak reaktör sisteminde gerçekleştirilmiştir. Farklı sıcaklıklarda kalsine edilen bütün katalizörlerin XRD desenlerinde yığın fazın “cerianite” kristal yapısında ve stokiyometrik olmayan oranda O 2 bulundurduğu (CeO 2-x ) gözlenmiştir. Ce-O katalizörlerinin XPS analizi bu sonucu desteklemiş, katalizör yüzeyinde seryumun çoğunlukla +4 ve beraberinde +3 değerlikte bulunduğunu göstermiştir. Bütün Ce-O katalizörleri ile oldukça yüksek elementel kükürt seçiciliği (≥%97) elde edilmiştir. Bununla beraber, H 2 S seçici oksidasyonunda en uzun süre aktiviteyi (%69 H 2 S dönüşümü) 350 o C’da kalsine edilen Ce-O–350 katalizörü göstermiştir. Katalizörlerin kalsinasyon sıcaklığının düşmesi katalitik aktivitede yükselme ile sonuçlanmıştır. Kalsinasyon sıcaklığının düşmesi Ce-O katalizöründe oksijen hareketliliğini etkileyerek daha uzun süre katalitik aktivite göstermesine neden olmuştur.